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松山湖材料实验室等 |
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设计提出调控金属酞菁分子面外电荷极化新策略 |
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近日，松山湖材料实验室粤港澳交叉明升体育app中心博士李喜玉与安徽大学老师林运祥、明升官网明升体育app技术大学教授宋礼和江俊开展合作，通过金属酞菁分子的轴向配位修饰调控面外电荷极化，进而提高氧还原反应活性。相关研究论文发表于《先进材料》。
氧还原反应是燃料电池、金属-空气电池实现能源转化的重要反应。目前，贵金属铂是发展最好的氧还原反应催化剂。由于贵金属材料成本高，无法大规模推广应用。因此，研发高活性、低成本的氧还原反应催化剂是关键。其中，过渡金属酞菁分子催化剂（MPc）是一类典型的非贵金属催化材料，具备结构明确、稳定性高、成本低等优点。
但是，金属酞菁分子的氧还原反应催化活性还无法满足实际应用的需求。从原子分子结构上看，金属酞菁分子的催化中心是一个平面的四氮配位金属（MN4）结构，其轴向上的电荷分布完美对称，不利于O2吸附，这是导致金属酞菁分子氧还原反应活性不够高的一个重要原因。已有研究表明，通过对金属酞菁分子MN4的轴向配位修饰，打破轴向配位环境的对称性，诱导面外电荷极化形成，可以有效地影响MN4对O2的吸附以及氧还原反应活性。
研究人员在松山湖材料实验室粤港澳交叉明升体育app中心卓越青年学者等基金的支持下，设计提出了一种新颖的金属酞菁分子轴向配位修饰策略：金属酞菁分子与石墨烯金属单原子形成轴向氧原子配位构型。该策略能够简单有效地调控轴向极化电荷的数目以及O2吸附；依据O2吸附能这一重要参数，筛选出具备高氧还原反应活性的非贵金属催化材料。他们以计算结果为理论指导进行实验探索，实验测试结果表明，所设计提出的催化剂表现出了优异的氧还原反应活性。
该研究为金属酞菁分子的轴向配位修饰提供了新的策略，为调控面外电荷极化进而影响催化活性提供了新思路，有助于加深对微观催化机理的理解，促进新型高效催化剂的研发。
相关论文信息：http://doi.org/10.1002/adma.202302467
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